在“雙碳”背景下，清潔低碳是我國能源產(chǎn)業(yè)的發(fā)展方向。氫氣因其燃燒熱值高、燃燒產(chǎn)物無污染，是未來清潔能源的首選。將水裂解獲得氫氣是化學(xué)家們孜孜以求的圣杯，其中利用太陽能通過光催化在室溫下分解水產(chǎn)氫，更是全球能源領(lǐng)域科學(xué)家們聚焦的研究熱點。

近日，我校鄭華均教授團隊創(chuàng)制高性能的光催化材料在室溫下將水裂解獲得氫氣，該研究成果以“Protruding Pt single-sites on hexagonal ZnIn₂S₄ to accelerate photocatalytic hydrogen evolution”為題，于2022年3月11日被Nature Communications在線報道。

高性能光催化劑是光催化裂解水產(chǎn)氫的關(guān)鍵。一般的光催化材料存在著光生電子-空穴對易復(fù)合以及活性位點不足等問題，導(dǎo)致目前光催化分解水產(chǎn)氫的效率低下，制約了光裂解水制氫的工業(yè)化應(yīng)用。將貴金屬納米顆粒負(fù)載在光催化劑表面可以有效提高材料的光催化產(chǎn)氫性能，但貴金屬材料含量稀少，價格昂貴，制約了其大規(guī)模推廣使用。因此，如何使用盡可能少的貴金屬原子實現(xiàn)催化性能的大幅提高是光催化產(chǎn)氫面臨的重要課題。

浙江工業(yè)大學(xué)鄭華均教授團隊長期致力于光/電催化研究。研究團隊在球差矯正透射電鏡下清晰地發(fā)現(xiàn)，當(dāng)三個氫原子同時吸附在鉑原子上時，這三個氫原子會以對稱的結(jié)構(gòu)分布在鉑原子周圍，這時氫原子的間距為2.084 埃。如果繼續(xù)增加一個氫原子吸附，則第三個氫原子3H與第四個氫原子4H之間的鍵長只有0.881 埃，接近氫分子H2中的H-H鍵長0.740 埃。Pt-3H的鍵長也從1.551 埃增大到了1.723 埃，證實了H原子更容易從鉑原子上脫附。這一發(fā)現(xiàn)非常清晰地理解了凸起狀的鉑原子作為氫原子吸附點以及成鍵為氫分子的過程。

研究團隊利用光化學(xué)沉積法在二維硫銦鋅納米片表面構(gòu)筑凸起狀的貴金屬鉑單原子，當(dāng)貴金屬鉑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為0.26%，即在100 毫克催化劑中，鉑的質(zhì)量僅0.26 毫克。在催化劑用量20 毫克的前提下，其在可見光下的產(chǎn)氫速率為每小時350.1毫摩爾，是單純二維硫銦鋅納米片的17.8倍，較成功地解決了光催化產(chǎn)氫難題。將催化劑在玻璃片上制備成薄膜后，在可見光照射和模擬太陽光下可以產(chǎn)生明顯的氣泡。

該工作由化學(xué)工程學(xué)院時曉偉博士帶領(lǐng)2021屆碩士研究生戴超、2022屆碩士研究生王鑫等歷時三年完成。暨南大學(xué)朱明山教授團隊也參與這一研究，具體負(fù)責(zé)部分表征工作、中國礦業(yè)大學(xué)毛梁博士負(fù)責(zé)部分理論計算。

Nature Communications在線報道鄭華均教授團隊在光催化產(chǎn)氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展

鄭華均教授研究團隊

二維ZnIn₂S₄納米片表面構(gòu)筑凸起狀鉑單原子形貌表征

理論計算氫原子在PtSS-ZIS表面的吸附以及成鍵氫分子過程

時曉偉博士指導(dǎo)研究生

化學(xué)工程學(xué)院先進(jìn)材料與電化學(xué)研究團隊